Tourmalinisation of perigranitic hydrothermal systems : experimental approach to the stability field and dynamics of metasomatic processes in borosilicate systems
Tourmalinisation des systèmes hydrothermaux périgranitiques : approche expérimentale du champ de stabilité et des dynamiques des processus métasomatiques dans les systèmes borosilicatés
Résumé
The formation of hydrothermal deposits depends essentially on the physico-chemical properties of the fluid and the surrounding rocks, and the resulting thermal, hydraulic, mechanical and chemical couplings and feedback. Observation of alteration associated with mineralisation provides only a fragmentary estimate of these complex phenomena. Numerical simulations are therefore extremely useful for assessing these couplings, either by modelling fluid flow and heat transfer, or by modelling thermodynamic equilibria between fluid and minerals. Recent advances allowed the combination of those two kinds of simulations and the results highlight that by modifying the petrophysics properties of the host rock, alteration constitute both a physical and chemical driving force during the ore deposit formation. Such development requires (i) a good implementation of the alteration in batch equilibrium simulation and (ii) quantitative laws describing the effect of the alteration on the permeability of the rock. This PhD focus on the tourmaline, an emblematic ubiquitous mineral of the magmatic/hydrothermal transition, present in the alterations from the late stage of magmatic crystallisation to the low temperature metasomatism. However, the lack of calibrating data on tourmaline stability is a barrier to its use in thermodynamic modelling. Thus, the objectives are (i) to provide new experimental constraints on [B₂O₃]fluid_EQ, the boron concentration of the fluid at equilibrium with tourmaline (ii)to assess the actual quality of tourmaline implementation in thermodynamic models, and (iii) to study the dynamic of boronmetasomatism in perigranitic environment, through reactive percolation experiment. The results obtained by batch experimentation at600, 500 and 400°C (200 MPa, under moderately oxidising condition) show that the tourmaline-cordierite and tourmaline-biotite equilibriarequire a [B₂O₃]fluid ranging between 8 and 1 wt%. Experiments performed on the same assemblages but with varying fluid chemistry (pHand alkali chloride concentration) show a reduction of the [B₂O₃]fluid_EQ along with important textural and compositional modifications. Those boron concentration ranges required to form tourmaline are consistent with compositional constraints from natural hydrothermal fluids and peraluminous melts. Comparison between experimental results and thermodynamic calculations of [B₂O₃]fluid_EQ highlights the limitationsof numerical simulations, due to the lack of solution model for chemically complex tourmalines. The reactive percolation experiment wasperformed by infiltrating a B(OH)₃ brine into a spotted micaschist at 300°C and 30 MPa for 6 weeks. The global organisation of thealterations are interpreted as the result of an interplay between the local mineralogy and the fluid velocity ranging from intense leachingin the high-flow zones and pseudomorphism in the low-flow zones.
La formation des gisements hydrothermaux dépend essentiellement des propriétés physico-chimiques du fluide et de la roche encaissante et des couplages et rétroactions thermiques, hydrauliques, mécaniques et chimiques qui en résultent. L’observation des altérations associées aux minéralisations ne permet qu’une estimation parcellaire de ces phénomènes complexes. Les simulations numériques sont donc extrêmement utiles pour évaluer ces couplages, soit en modélisant l'écoulement des fluides et le transfert de chaleur, soit en modélisant les équilibres thermodynamiques entre les fluides et les minéraux. Des progrès récents ont permis de combiner ces deux types de simulations et les résultats soulignent qu'en modifiant les propriétés pétrophysiques de la roche hôte, l'altération constitue une force motrice à la fois physique et chimique lors de la formation des gisements. Un tel développement nécessite (i) une bonne implémentation de l'altération dans les simulations d'équilibre en batch et (ii) des lois quantitatives décrivant l'effet de l'altération sur la perméabilité de la roche. Cette thèse se concentre sur la tourmaline, un minéral emblématique et omniprésent de la transition magmatique/hydrothermale, présent dans les altérations depuis le stade tardif de la cristallisation magmatique jusqu'au métasomatisme à basse température. Cependant, le manque de données calibrant la stabilité de la tourmaline est un obstacle à son utilisation dans la modélisation thermodynamique. Les objectifs sont donc (i) de fournir de nouvelles contraintes expérimentales sur [B₂2O₃]fluid_EQ, la concentration en bore du fluide à l'équilibre avec la tourmaline, (ii) d'évaluer la qualité actuelle de l'implémentation de la tourmaline dans les modèles thermodynamiques, et (iii) d'étudier les dynamiques du métasomatisme du bore dans un environnement périgranitique, via une expérience de percolation réactive. Les résultats obtenus par expérimentation en batch à 600, 500 et 400°C (200 MPa, en condition modérément oxydante) montrent que les équilibres tourmaline-cordiérite et tourmaline-biotite nécessitent un [B₂O₃]fluide compris entre 8 et 1 wt%. Les expériences réalisées sur les mêmes assemblages mais avec une chimie des fluides variable (pH et concentration en chlorure alcalin) montrent une réduction du [B₂O₃]fluid_EQ ainsi que d'importantes modifications de texture et de composition. Ces gammes de concentrations en bore sont cohérentes avec les contraintes de composition des fluides hydrothermaux naturels et des magmas peralumineux. La comparaison entre les résultats expérimentaux et les calculs thermodynamiques du [B₂O₃]fluid_EQ soulignent les limitations des simulations numériques, liées à l'absence de modèle de solution solide pour les tourmalines complexes. L’expérience de percolation réactive a été réalisée en infiltrant une saumure de B(OH)₃ dans un micaschiste tacheté à 300°C et 30 MPa pendant 6 semaines. L'organisation globale des altérations est interprétée comme le résultat d'une interaction entre la minéralogie locale et la vitesse du fluide, allant d’un lessivage intense dans les zones à fort débit à des pseudomorphoses dans les zones à faible débit.
Origine : Version validée par le jury (STAR)